Nach der Liquidierung seiner Firma Harry Heine und Comp. beschließt die Familie Heine, Harry zum Jura-Studium zu schicken. 1819 nimmt er das Studium der Rechte an der Preußischen Rheinuniversität auf. Heine nimmt nur an den Pflichtveranstaltungen in seinem Studiengebiet teil und besucht Lehrveranstaltungen der Literatur und Geschichte. Besonders der Literaturprofessor August Wilhelm von Schlegel prägt Heine und schult seine Talente. Er wird Heines persönlicher Schulmeister und bringt ihm die Romantik näher. Nach der Bonner Zeit kritisiert und spottet Heine über die romantischen Ansichten und den damals bewunderten Mentor Schlegel:
„... der vornehme, von vornehmen Gönnern beschützte, renovierte, baronisierte, bebänderte Ritter Auguste Wilhelm von Schlegel...”[Q35]
Die gesellige Zeit in Bonn genießt Heine nach dem isolierten Dasein in der Hamburger Gesellschaft. Er hat einen großen Bekanntenkreis zu dem zu dem der Dichter Karl Simrock, der durch die Übertragung des Nibelungenliedes bekannt wird, Justus Liebig, einem später bekannten Chemiker und August Heinrich Hoffmann von Fallersleben, der bekannte Dichter des Vormärz, gehören.